КАТАЛИТИЧЕСКОЕ ОКИСЛЕНИЕ ФЕНОЛА В ВОДНЫХ РАСТВОРАХ НА Fe-ZSM-5
Аннотация
В данной работе представлены результаты синтеза цеолитов Fe-ZSM-5 с содержанием железа 0,5; 2 и 5 мас.% . Для характеристики материалов применялись современные физико-химические методы: рентгенофазовый анализ (РФА), инфракрасная спектроскопия (ИК), сканирующая электронная микроскопия (СЭМ) и метод BET-адсорбции. Эти методы позволили детально изучить кристаллическую структуру, морфологию, текстурные характеристики и подтвердить успешное внедрение железа в каркас цеолитов. РФА выявил сохранение структуры ZSM-5 при введении железа. И спектроскопия подтвердила наличие активных центров, связанных с Fe, а СЭМ и BET-адсорбция показали изменения в морфологии и удельной поверхности образцов. Основное внимание уделено исследованию каталитических свойств цеолитов в реакции окисления фенола в водной среде, моделирующей очистку сточных вод от фенольных загрязнений. Реакция проводилась в статических условиях при атмосферном давлении и температуре 343 К с использованием перекиси водорода (H₂O₂) в избытке, превышающем стехиометрическое количество для полного окисления фенола до CO₂ и H₂O. Результаты показали, что цеолит с содержанием железа 2 мас.% демонстрирует наивысшую каталитическую активность, обеспечивая максимальную степень окисления фенола. Это обусловлено оптимальным соотношением активных центров, содержащих железо, и структурных особенностей материала, таких как пористость и доступность активных сайтов. Образцы с 0,5 и 5 мас.% Fe показали меньшую эффективность, что связано с недостатком активных центров или их агрегацией, соответственно. Полученные данные подчеркивают перспективность цеолитов Fe-ZSM-5 для разработки эффективных каталитических систем, направленных на экологически безопасную очистку сточных вод от фенольных загрязнений, что имеет важное значение для решения экологических задач и устойчивого развития.
Для цитирования:
Севергина Е.С., Кравчук Д.А., Каманова Т.А., Румянцев Р.Н., Гордина Н.Е., Thi Mai Huong, Dang Tran Tho Каталитическое окисление фенола в водных растворах на Fe-ZSM-5. Рос. хим. ж. (Ж. Рос. хим. об-ва). 2025. Т. LXIX. № 3. С. 109-116. DOI: 10.6060/rcj.2025693.12.
Литература
Куленцан А.Л., Марчук Н.А. Анализ воздействия на человека и окружающую среду загрязняющих веществ. Изв. вузов. Химия и хим. технология. 2022. Т. 65. Вып. 1. С. 116-121. DOI: 10.6060/ivkkt.20226501.6531.
Gusev G.I., Gushchin A.A., Grinevich V.I. et al. Plasma-Catalytic Decomposition of 2, 4-Dichlorophenol in a Dielectric Barrier Discharge with a Vermiculite ZiO2 Composite. Advances in Chemical Engineering and Science. 2023. V. 13. N 4. P. 318-335. DOI: 10.4236/aces.2023.134022.
Медведева И.В., Медведева О.М., Студенок А.Г Новые композитные материалы и процессы для химических, физико-химических и биохимических технологий водоочистки. Изв. вузов. Химия и хим. технология. 2023. Т. 66. Вып. 1. С. 6-27. DOI: 10.6060/ivkkt.20236601.6538.
Sathya K., Nagarajan K., Carlin Geor Malar G. A comprehensive review on comparison among effluent treatment methods and modern methods of treatment of industrial wastewater effluent from different sources. Applied Water Science. 2022. V. 12. N 4. P. 70. DOI: 10.1007/s13201-022-01594-7.
Hurtado L., Amado-Piña D., Roa-Morales G. Comparison of AOPs efficiencies on phenolic compounds degradation Journal of Chemistry. 2016. V. 2016. N 1. P. 4108587. DOI: 10.1155/2016/4108587.
Sun J., Mu Q., Kimura H. Oxidative degradation of phenols and substituted phenols in the water and atmosphere: a review. Advanced Composites and Hybrid Materials. 2022. V. 5. N 2. P. 627-640. DOI: 10.1007/s42114-022-00435-0.
Matijević M., Stanković M.N., Krstić N.S. Application of oxidation processes in the purification of wastewaters from phenolic compounds. Rev. Roum. Chim. 2020. V. 65. N 4. P. 313-327. DOI: 10.33224/rrch.2020.65.4.01.
Yan Y., Wu X., Zhang H. Catalytic wet peroxide oxidation of phenol over Fe2O3/MCM-41 in a fixed bed reactor. Sepa-ration and Purification Technology. 2016. V. 171. P. 52-61. DOI: 10.1016/j.seppur.2016.06.047.
Tsuji T., Zaoputra A.A., Hitomi Y. Specific enhancement of catalytic activity by a dicopper core: selective hydroxylation of benzene to phenol with hydrogen peroxide. Angewandte Chemie International Edition. 2017. V. 56. N 27. P. 7779-7782. DOI: 10.1002/anie.201702291.
Пархомчук Е.В., Сашкина К.А., Пармон В.Н. Новые гетерогенные катализаторы на основе цеолитов с иерархической системой пор. Нефтехимия. 2016. Т. 56. № 3. С. 214. DOI: 10.7868/S0028242116030102.
Болтенков В.В., Таран О.П., Пархомчук Е.В. Пероксидное каталитическое окисление метана на железосодержащих цеолитах. Журнал Сибирского федерального университета. Химия. 2016. Т. 9. №. 4. С. 394-413. DOI: 10.17516/1998-2836-2016-9-4-394-413.
Li J., Ma S., Xu N. Study of the catalytic oxidation mechanism and apparent kinetics of NO oxidized by H2O2 with Fe/β, Fe/SSZ-13, and Fe/ZSM-5. The Journal of Physical Chemistry C. 2022. V. 126. N 36. P. 15191-15204. DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c04161.
Epp J. X-ray diffraction (XRD) techniques for materials charac-terization. Materials characterization using nondestructive evaluation (NDE) methods. Woodhead Publishing. 2016. P. 81-124. DOI: 10.1016/b978-0-08-100040-3.00004-3.
Muniz F.T.L., Miranda M.R., Morilla dos Santos C., et al. The Scherrer equation and the dynamical theory of X-ray diffraction. Foundations of Crystallography. 2016. V. 72. N 3. P. 385-390. DOI: 10.1107/s205327331600365x.
Накамото К. ИК-спектры и спектры КР неорганических и координационных соединений: Пер. с англ. – Мир, 1991.
Павлов М.Л., Шавалеев Д.А., Кутепов Б.И. и др. Синтез и исследование катализаторов алкилирования бензола этиленом на основе цеолита ZSM-5. Нефтехимия. 2016. Т. 56. №. 2. С. 171. DOI: 10.7868/S0028242116020118.
Aziz A., Kim S., Kim K.S. Fe/ZSM-5 zeolites for organic-pollutant removal in the gas phase: Effect of the iron source and loading. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2016. V. 4. N 3. P. 3033-3040. DOI: 10.1016/j.jece.2016.06.021.
Величкина Л.М., Барбашин Я.Е., Герасимов Е.Ю., Восмериков А.В. Влияние железосодержащих добавок на физико-химические свойства цеолитных катализаторов и природу коксовых отложений, образующихся в процессе облагораживания прямогонного бензина. Изв. вузов. Химия и хим. технология. 2023. Т. 66. Вып. 11. С. 67-75. DOI: 10.6060/ivkkt.20236611.1t.
Knözinger H., Huber S. IR spectroscopy of small and weakly interacting molecular probes for acidic and basic zeolites. Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions. 1998. V. 94. N 15. P. 2047-2059. DOI: 10.1039/a802189i.
Смирнова Е.М., Мельников Д.П., Демихова Н.Р. Микро-мезопористый катализатор на основе природных алюмосиликатных нанотрубок и цеолита ZSM-5 для превращения метанола в углеводороды. Нефтехимия. 2021. Т. 61. №. 4. С. 532-539. DOI: 10.31857/S0028242121040080.
Wang Y., Li T., Li,C. One-pot green synthesis of Fe-ZSM-5 zeolite containing framework heteroatoms via dry gel conversion for enhanced propylene selectivity of catalytic cracking catalyst. Journal of Materials Science. 2021. V. 56. N 32. P. 18050-18060. DOI: 10.1007/s10853-021-06472-2.
